Измерение низкоэнергетических y–квантов. Спектрометрия КХ–y–излучения

Известны различные способы диагностики злокачественных новообразований, основанные на микроскопическом, цитологическом, иммунологическом и биохимическом анализе крови и лимфы.

Однако эти способы позволяют диагностировать опухоли лишь некоторых локализаций, при этом надежность диагноза и чувствительность тестов недостаточно высокая.

Более ясную картину даёт радионуклидная диагностика. Но и тут иногда возникают неясности. Например, эта диагностика не сможет отличить доброкачественную опухоль от злокачественной. К тому же иногда возникают артефакты – объекты, которые являются следствием несовершенства электронной схемы анализатора. Они видны на изображении как различные образования, но в реальности они отсутствуют. Применение в комплексе со спектроскопией спектрометрии позволяет снять эту неопределённость.

Злокачественные новообразования можно выявить путем определения содержания определённых химических элементов в биологической жидкости больного. Например, в сухом остатке лимфы определяют концентрацию цинка, алюминия и сурьмы и при содержании двух исследуемых элементов соответственно от 50 мкг/г до 350 мкг/г, от 70 мкг/г до 430 мкг/г и от 80 нг/г до 4 мкг/г диагностируют злокачественную опухоль.

Сущность метода следующая: под местной анестезией из лимфатического сосуда берут небольшое количество лимфы, затем лимфу высушивают и анализируют на содержание нужных химических элементов. Анализ проводят с помощью γ – спектрометрии.

Её проводят следующим образом: сухой остаток лимфы запаивают в полиэтиленовую плёнку и облучают в горизонтальном канале ядерного реактора (при этом достигается поток n около 1013) в течение трёх минут. Затем через 1,5 минуты в течение 5 минут проводят гамма – спектрометрию с целью определения концентрации алюминия . Далее пробу переупаковывают в контейнер из высокочистой алюминиевой фольги и облучают ещё в течение 5 суток. Потом 30 минут проводили гамма – спектрометрию с целью определения концентраций и . При этом статистическая погрешность определения концентраций составляет: для Al – 3%, для Zn – 0.5%, для Sb – 4%.

Измерение спектров с помощью полупроводникового гамма-спектрометра

Прямое измерение распределения ядерных частиц по энергиям N(E) в большинстве практических случаев невозможно. На практике обычно измеряют распределение частиц F(A), где параметр А должен быть однозначно связан с энергией регистрируемых частиц Е, т.е.A = f(E). Затем по измеренному распределению F(A) и связи параметра А с энергией Е восстанавливают искомый спектр частиц N(E) = F(f(E)). Спектрометры, в которых реализуется линейная связь между А и Е называются линейными спектрометрами. Математический вид функций N(E) и F(A) в таких спектрометрах одинаков.

В рассматриваемом нами полупроводниковом спектрометре параметром А является амплитуда импульса U, получаемого на выходе из детектора.

Амплитуда выходного импульса детектора пропорциональна энергии ядерной частицы. Следовательно, измерив распределение ядерных частиц, зарегистрированных детектором, по амплитудам импульсов, можно найти распределение этих частиц и по их энергиям, т.е. определить энергетический спектр ядерного излучения.

Измерение и сортировка импульсов напряжения по амплитудам выполняется специальными электронными устройствами, которые называются многоканальными амплитудными анализаторами импульсов. Амплитуда импульсов, поступающих на вход многоканального амплитудного анализатора, имеет, вообще говоря, непрерывный характер распределения. Анализатор разделяет весь диапазон возможных значений амплитуд (0 – U_max) на К одинаковых участковDU, называемых каналами. Импульсы, амплитуда которых лежит в пределах (mDU¸ (m+1)DU), где m=0,1…K-1, фиксируются анализатором как одинаковые и регистрируются в его канале с номером m. Таким образом, непрерывное распределение амплитуд импульсов на входе в анализатор преобразуется в дискретное распределение импульсов по амплитудам с шириной шага DU, называемое гистограммой. Число каналов анализатора К обычно равно 2ⁿ, например, 256, 512, 1024 и т.д. Чем больше число каналов, тем точнее измеряется спектр излучения. Действительно, чем больше каналов имеет анализатор, тем меньше будет ширина канала DU, следовательно, тем точнее гистограмма спектра отражает реальное распределение частиц по амплитудам импульсов и тем точнее можно восстановить энергетический спектр ядерного излучения. В нашей работе мы используем анализатор, имеющий 4096 каналов.

Устройство спектрометра

В основе полупроводникового гамма – спектрометра лежит полупроводниковый детектор гамма – излучения. Формирование электрического импульса с детектора происходит в несколько этапов.

На первом этапе в полупроводнике возникают свободные носители заряда. Т.к. гамма – кванты электрически нейтральны, то непосредственная их регистрация невозможна. При прохождении гамма – кванта, квант может либо рассеяться на электроне, либо поглотиться; образование пар маловероятно, т. к. энергия, рассматриваемого нами КХ – излучения, обычно меньше порогового значения образования пар. В любом случае в полупроводнике возникают быстрые электроны, которые выбивают другие электроны в каскадном процессе ударной ионизации из различных энергетических зон, в том числе и самых глубоких. Этот процесс продолжается до тех пор, пока энергия частицы не станет меньше некоторого порогового значения, примерно равного 1,5 , где - ширина запрещённой зоны. Эта стадия длится примерно , что сравнимо со временем замедления частицы в веществе.

На втором этапе в результате различных взаимодействий электронов с кристаллической решёткой электроны «падают» на дно зоны проводимости, а дырки поднимаются к верхнему краю валентной зоны, т.е. в системе устанавливается состояние с минимальной энергией. Вторая стадия также длится в среднем , и затем распределение скоростей носителей заряда становится тепловым. Т.о. генерация и замедление носителей до тепловых скоростей заканчивается вместе с замедлением ионизирующей частицы.

На следующей стадии с помощью внешнего электрического поля, подведённого к электродам, собирают носители заряда, и полученный импульс тока поступает далее на схему анализа. Следует отметить, что наряду с процессом генерации носителей заряда происходит и обратный процесс их рекомбинации, характеризующийся временем жизни носителей . Следовательно, для хорошей работы детектора необходимо, чтобы время сбора заряда было много меньше . Также следует учесть, что входная цепь анализирующей цепи характеризуется своим временем релаксации и, очевидно, чтобы измерительная цепь не искажала сигнал, необходимо чтобы время сбора заряда было меньше .

Блок – схема простейшего гамма – спектрометра.

Рис. 1

Он состоит из полупроводникового детектора, обычно помещаемого в экран, который служит защитой от внешнего фонового излучения, согласующего блока (предусилителя), линейного усилителя импульсов и многоканального амплитудного анализатора. Энергия зарегистрированного γ – кванта определяется по высоте амплитуды импульса снимаемого с выхода детектора.

Требования, предъявляемые к усилителям, определяются характером импульсов, снимаемых с детектора. Так как фронт импульса (его нарастание по времени) очень короткий, то спектрометрические усилители должны обладать широкой полосой пропускания. Коэффициент усиления, должен быть стабильным и не зависеть от амплитуды усиливаемого сигнала, иначе форма спектра будет искаженной, произойдет уширение пиков и их смещение, т.е. получится несоответствие между действительной амплитудой импульса с детектора и положением канала анализатора, в который эта амплитуда записывается. Немаловажное требование к спектрометрическому усилителю – минимальный уровень собственных шумов, поскольку отношение сигнал/шум является определяющим при регистрации γ – квантов малой энергии.

Основными требованиями, предъявляемыми к высоковольтному источнику питания детектора, является высокая стабильность напряжения. Практически стабильность источника высокого напряжения должна быть не хуже (0.01 –0.05)%.

Спектры гамма-квантов анализируются многоканальными амплитудными анализаторами.

Амплитудный анализатор выполняет две функции:

– измерение амплитуд импульсов, поступающих с детектора,

– накопление распределения импульсов по амплитудам.

Анализаторы в полупроводниковых гамма – спектрометрах обычно имеют 512 каналов и более. Поэтому получение результатов спектрометрических измерений сопряжено с хранением и обработкой значительных массивов информации. Современные анализаторы могут непосредственно встраиваться в канал компьютера или связываться с компьютером посредством стандартных интерфейсов. В этом случае поступающая с анализатора информация может накапливаться непосредственно в оперативной памяти компьютера, обрабатываться соответствующим программным обеспечением, записываться в устройствах долговременного хранения информации. Эти возможности существенно облегчают выполнение спектрометрических задач.

Аппаратурная форма линии

Для решения задач полупроводниковой гамма – спектрометрии необходимо знать форму аппаратурной линии спектрометра, т.е. аппаратурный спектр (гистограмму) для монохроматического источника гамма-квантов. Форма аппаратурной линии определяется параметрами детектора и зависит от энергии гамма-квантов.

В детекторах относительно малых размеров (~ 10 – 20 мм) многократные взаимодействия гамма-квантов маловероятны. В этом случае распределение вторичных заряженных частиц по энергиям можно представить следующим образом:

1. Моноэнергетические электроны, возникающие при фотопоглощении γ – квантов атомами вещества детектора. Энергия таких электронов равна энергии γ – кванта за вычетом энергии связи К-электрона (реже L- или M-) в атоме. Возбужденный атом переходит в основное состояние путем испускания характеристического рентгеновского излучения или Оже – электрона, которые легко поглощаются веществом. Поэтому практически вся энергия регистрируемого γ – кванта превращается в кинетическую энергию вторичных электронов. Это приводит к тому, что амплитуда импульса на выходе детектора, соответствующая процессу фотопоглощения γ – кванта в детекторе, будет пропорциональна энергии гамма – кванта, а не энергии фотоэлектрона. Наблюдаемый при этом пик в спектре амплитуд импульсов называется пикомполного поглощения или фотопиком. В реальном детекторе всегда имеется неопределенность преобразования энергии кванта в амплитуду импульса детектора. Эта неопределенность обусловлена следующими факторами:

· тепловыми шумами детектора;

· нестабильностью характеристик детектора во времени;

· флуктуациями электрического тока в цепях питания и нагрузки детектора.

В результате этого фотопик в реальном аппаратурном спектре имеет значительную ширину. Его форма очень хорошо описывается распределением Гаусса:

, (1)

где S – площадь под пиком, n – номер канала ( – положение максимума пика), σ – среднеквадратичное отклонение от его среднего значения.

2. Непрерывное распределение электронов в результате комптоновского взаимодействия. В этом случае амплитудный спектр импульсов является сплошным, а возможные значения энергии комптоновских электронов ограничены пределами

, (2)

где МэВ – энергия покоя электрона, Е_g и E_e – энергии γ – квантов и электронов, измеренные в МэВ, соответственно. Таким образом, максимальная энергия комптоновских электронов ниже, чем энергия фотоэлектронов на величину.

(3).

Поэтому существует принципиальная возможность выделить пик полного поглощения из суммарного непрерывного спектра. Кривая распределения комптоновских электронов характеризуется весьма резким возрастанием около точки их максимальной энергии. Граница в аппаратурном спектре, соответствующая максимальной энергии комптоновских электронов, называется краем комптоновского спектра. По этой границе также можно определить энергию Е_g, как и по фотопику, но с существенно большей погрешностью.

На форму реального аппаратурного спектра дополнительное влияние оказывает утечка быстрых электронов из краевых частей сцинтиллятора и рассеянное
γ – излучение от конструкционных элементов самого детектора. Утечка электронов приводит к некоторой деформации аппаратурного спектра. Однако, если сцинтиллятор не слишком мал, то доля электронов, выходящих из него, невелика. Рассеянные в конструкции детектора γ – кванты имеют различную энергию и направление. Среди них существенную роль играют кванты, рассеянные обратно в сцинтиллятор от примыкающих к нему элементов детектора и экрана, защищающего детектор от внешнего фонового излучения. На основании выражения для энергии рассеянного кванта при комптоновском эффекте.

, (4)

где q – угол рассеяния, можно сделать вывод, что в случае обратного рассеяния
(q ~ 130⁰ – 180⁰) энергия рассеянных гамма-квантов меняется мало. Поэтому на аппаратурной линии может наблюдаться пик, соответствующий данной энергии – пик обратного рассеяния.

Основные характеристики полупроводникового гамма-спектрометра

Относительная простота и необходимая точность определения энергии γ – квантов через амплитуду импульсов достигается при условии, что вся система гамма – спектрометра линейна. Требование линейности означает существование пропорциональности между энергией γ – кванта, поглощенной в детекторе и номером канала анализатора, соответствующего положению пика полного поглощения. Линейность является одной из важнейших характеристик спектрометра. Ее проверяют путем измерения спектров стандартных источников, испускающих γ – кванты одной или нескольких известных энергий. Линейность является градуировочной характеристикой спектрометра, т. к. каждому каналу анализатора ставит в соответствие определенную энергию γ – кванта. Вследствие линейности спектрометрической системы, энергия γ – кванта E_g и номер канала N_k связаны уравнением:

, (5)

где а и - параметры спектрометра.

Пороговая энергия γ – квантов E_g0 пропорциональна минимальной амплитуде импульса, которую может зарегистрировать амплитудный анализатор. Импульсы, образуемые γ – квантами с энергиями E_g< E_g0, меньше порога анализатора и поэтому не регистрируются. Энергию E_g0 можно представить в виде . Здесь – порог анализатора, выраженный числом каналов. показывает «истинный нуль» амплитудного анализатора. Этот нуль прибора находится путем экстраполяции прямой в область «отрицательных» номеров каналов. Окончательно выражение для вычисления энергии γ – кванта имеет вид

. (6)

Практическая процедура построения графической и аналитической зависимостей называется проведением энергетическойградуировки спектрометра. Построение энергетической градуировки позволяет провести идентификацию неизвестных источников гамма-излучения. Для этого необходимо измерить спектр неизвестного источника, определить номера каналов, в которых располагаются максимумы пиков полного поглощения, по градуировочным зависимостям определить энергии γ – квантов, испускаемых неизвестным источником, а затем по справочным данным определить изотоп, испускающий кванты с соответствующими энергиями.

Энергетическая градуировка нашего спектрометра представлена ниже.

Важной характеристикой спектрометра является его энергетическое разрешение. За энергетическое разрешение гамма – спектрометра принимают отношение ширины пика полного поглощения DE на половине его высоты (т.н. «полуширина пика») к энергии, соответствующей положению максимума пика E₀:

. (7)

Чем лучше разрешение спектрометра (меньше величина R), тем более близкие линии гамма-излучения могут быть разделены между собой. Хорошее разрешение спектрометра позволяет более точно определить процентное содержание изотопов в пробе, т.е. это имеет прямое отношение к нашей задаче. Чем точнее будет определено содержание элементов Zn, Al и Sb тем точнее будет поставлен диагноз.

На практике зависимость R(E_g) определяют экспериментально, с помощью стандартных источников γ – квантов с известной энергией. Зависимость разрешения нашего спектрометра от энергии будет представлена на рисунке ниже.

Спектрометр имеет разное разрешение в зависимости от изотопа и энергии гамма – квантов. Чтобы классифицировать спектрометры по разрешающей способности берут эталонные источники, которые испускают гамма – кванты определённых энергий. Полупроводниковый спектрометр принято характеризовать разрешением для источника ⁵⁷Co, который испускает γ – кванты с энергией 14 кэВ и 122 кэВ.

Существует ещё одна очень важная характеристика спектрометра. Это фотосветосила спектрометра. Для пояснения рассмотрим систему источник излучения – детектор. Для простоты допустим, что содержащийся в источнике изотоп испускает моноэнергетические кванты с энергией . Количество γ – квантов, рождающихся в объеме источника в единицу времени равно

, (8)

где – вероятность выхода квантов с энергией при распаде ядра (выход γ – квантов). Если источник излучения имеет значительные размеры, то часть квантов, рожденных в объеме источника, может поглотиться в веществе самого источника. Это явление называют самопоглощением ядерных частиц (в данном случае γ – квантов). Число γ – квантов с энергией , вылетающих в единицу времени с поверхности источника (мощность источника) можно представить в виде

, (9)

где – коэффициент самопоглощения γ – квантов в материале источника. Очевидно, зависит от энергии γ – квантов, эффективного атомного номера Z и плотности вещества (т.н. материальной матрицы) источника, степени неравномерности распределения радиоактивного изотопа в матрице, геометрической формы и размеров самого источника.

Рис. 3

Рождающиеся в объеме источника γ – кванты с равной вероятностью могут вылетать из него во всех направлениях. В рабочий объем детектора попадает лишь часть квантов, имеющих определенное направление вылета. Например, в объем детектора попадут лишь те кванты, рожденные в точках X и Y источника, направление вылета которых укладывается в телесные углы w_x иw_y, соответственно. Таким образом, в рабочий объем детектора в единицу времени приходит количество γ – квантов , равное

, (10)

где G называется геометрическим фактором системы «источник – детектор». G – это относительный телесный угол, интегрированный по объему источника, в котором γ – кванты попадают из источника в рабочий объем детектора. Другими словами, G – это вероятность того, что γ – квант, вышедший на поверхность источника, попадет в детектор. Геометрический фактор зависит от формы и размеров источника и детектора и их взаимного расположения.

Ввиду большой проникающей способности гамма-излучения, с веществом детектора взаимодействует лишь некоторая часть γ – квантов, попадающих в его рабочий объем. Способность спектрометра регистрировать γ – кванты, попавшие в рабочий объем детектора, характеризуется эффективностью спектрометра.

Полной эффективностью сцинтилляционного спектрометра называется отношение числа γ – квантов, зарегистрированных спектрометром, к числу γ – квантов, прошедших через кристалл полупроводника детектора. Фотоэффективностью называется отношение числа импульсов в пике полного поглощения S₁к общему числу γ – квантов, прошедших через кристалл. Другими словами, полная эффективность детектора – это вероятность того, что гамма-квант, прошедший через кристалл детектора, зарегистрируется спектрометром, а фотоэффективность – это вероятность того, что гамма-квант, попавший в детектор, зарегистрируется в пике полного поглощения.

Таким образом, полное число γ – квантов , регистрируемых спектрометром в единицу времени, можно представить в виде

^{, (11)}

а число γ – квантов п_ф, дающих в единицу времени вклад в пик полного поглощения

. (12)

Величины определяются многими факторами: энергией излучения, плотностью, размерами и средним атомным номером полупроводника, характеристиками регистрирующей аппаратуры.

Эти величины зависят также от геометрии измерений. Например, длина пути в сцинтилляторе для γ – квантов, вылетевшие из точки X источника (рис. 3) в направлениях 1 и 2, различна, следовательно, будет различна и вероятность регистрации этих квантов детектором.

Перепишем выражения (11) и (12) в следующем виде:

(13)

, (14)

где величины

(15)

и (16)

называются, соответственно, полной светосилой и фотосветосилой спектрометра по отношению к данному источнику гамма-излучения. Полная светосила спектрометра показывает вероятность того, что гамма-квант, вышедший на поверхность источника, зарегистрируется спектрометром. Фотосветосила – вероятность того, что гамма-квант, вышедший на поверхность источника, зарегистрируется в пике полного поглощения. Величины и зависят от энергии гамма-излучения, формы, размеров и взаимного расположения источника и детектора, их материала и плотности и т.д.

Наиболее важное значение для нас имеет фотосветосила спектрометра, поскольку она устанавливает связь между количеством радиоактивного изотопа в источнике и площадью пика полного поглощения в измеренном спектре источника. Рассмотрим процесс измерения источника, активность которого в момент начала измерения t₀=0 равна А_0. В любой момент времени t > t₀активность источника определяется выражением , где l – постоянная распада радиоактивного изотопа в источнике.

Площадь пика полного поглощения в спектре, измеренном за время T, будет равна

(17).

Во многих практических случаях, когда период полураспада изотопа велик по сравнению со временем измерения источника (т.е. ), можно воспользоваться разложением . В этом случае зависимость (17) принимает вид

(18)

Выражения (17) и (18) устанавливают зависимость между активностью источника излучения и площадью пика полного поглощения в спектре источника. Отсюда следует, что для определения активности неизвестного источника необходимо знать фотосветосилу спектрометра по отношению к данному источнику. A затем, зная активность элемента, мы можем определить его содержание в пробе.

В некоторых случаях задачу определения фотосветосилы спектрометра удается решить расчетным методом. Например, для системы «точечный источник – цилиндрический детектор» можно получить аналитическое выражение величины . Для источников, имеющих форму тел вращения (диск, цилиндр и т.д.) с равномерно распределенным по объему излучающим изотопом и расположенных на одной оси с цилиндрическим детектором, вычисления проводятся методом Монте-Карло. Однако, в большинстве практических случаев определение фотосветосилы спектрометра осуществляется экспериментально, методом образцовых источников. В этом случае для построения зависимости проводится измерение источников, сходных с неизвестным по форме, размерам, плотности и материалу матрицы, но с известным изотопным составом и активностью. Такие источники называются образцовыми мерами активности или образцовыми источниками. Определив значения площадей пиков полного поглощения в спектрах образцовых источников, с использованием выражений (17) или (18) проводят расчет для различных энергий γ – квантов и строят зависимость фотосветосилы от энергии γ – квантов. Процедура получения такой зависимости называется калибровкой спектрометра по фотосветосиле.

Калибровка нашего спектрометра по фотосветосиле представлена ниже.

Спектрометрические данные